Le premier palais du Trocadéro fut construit à l’occasion de l’Exposition universelle de 1878 (la tour Eiffel ne fera son apparition qu’en 1889). Sa construction fut confiée à l’architecte Gabriel Davioud et à l’ingénieur Jules Bourdais. Le Trocadéro sera le seul bâtiment à survivre à l’Exposition universelle. Composé d’une immense rotonde, le bâtiment abritait une salle des fêtes de 5 000 places dotée d’un orgue monumental. L’Exposition terminée, la Ville de Paris garda les jardins et céda la salle à l’Etat. En avril 1920, Pierre Rameil, rapporteur du budget aux Beaux-arts, annonce la transformation du Trocadéro en Théâtre national populaire. La direction en est confiée au comédien Firmin Gémier. La salle ayant une mauvaise acoustique et la scène étant mal équipée (pas de machinerie, de rampe, ni de portants…), l’enseigne lumineuse « Théâtre national populaire » est démontée en août 1935.
La rotonde abritant la salle des fêtes est rasée pour permettre l’édification du « deuxième » palais de Chaillot, celui que l’on connaît aujourd’hui, par les architectes Léon Azéma, Jacques Carlu et Louis-Hippolyte Boileau pour l’Exposition universelle de 1937. Toute trace de l’ancien théâtre disparaît, mis à part le mur de scène. Commencent alors les travaux de terrassement. Pour l’aménagement et la décoration de la grande salle, c’est le projet des frères Niermans qui est retenu. Mais entre grèves et scandales financiers, les travaux se poursuivent difficilement. Le 23 novembre 1937, la nouvelle salle s’ouvre au jury de l’Exposition qui y distribue ses récompenses. La salle ne sera inaugurée que le 24 février 1939. Plus large que profond, sans loges ni décrochements, mais avec un balcon, le théâtre est destiné à la polyvalence.
En 1948, Chaillot devient le siège de l’O.N.U. C’est dans la grande salle que fut signée la Déclaration Universelle des Droits de l’Homme le 10 décembre de cette même année.
Après Firmin Gémier se succèderont à la direction du théâtre Pierre Aldebert en 1941, Jean Vilar en 1951, Georges Wilson en 1963, Jack Lang en 1973, André-Louis Périnetti en 1974, Antoine Vitez en 1981, Jérôme Savary en 1988, Ariel Goldenberg en 2000, Dominique Hervieu et José Montalvo en 2008 et Didier Deschamps en 2011.